1920年4月，林徽因隨父遊歷歐洲，在倫敦受到房東女建築師影響，立下了攻讀建築學的志向。1921年，她結識了詩人徐志摩。兩人相見之時，徐志摩已是一個兩歲孩子的父親了，而林徽因卻只是個穿着白衣、容貌纖細的十六歲少女。
從他們相遇的那一刻開始，她就成爲詩人心裏永恆的素材，寄託的夢想，一個被詩人無數次理想詩化的女子，一個脫離了現實只存在夢幻之中的女子。徐志摩單戀上她，爲她寫作無數動人心絃的情詩，甘做她裙邊的一株雜草。1922年，“林徽因在英，與志摩有論婚嫁之意，林謂必先與夫人張幼儀離婚後始可……”(陳從周《徐志摩年譜》)。
同年3月，徐志摩趕到柏林與原配張幼儀離婚。事實上，徐志摩也做了第三者，因爲林徽因當時已經許配了樑思成。很有意思的是，作爲父親的林長民竟然也猶猶豫豫地默許了女兒與徐志摩之間的愛情，渾然忘記了自己已經把掌上明珠許配了樑家大公子。
然而，林徽因對於詩人的熱情，有着不可信任的直覺，徐志摩的浪漫與飄逸是她所欣賞的，但也是她無法把握的，以至於她無法煥發出同樣的激情去應和。最終，她沒有許給徐志摩一個未來。她的家庭背景、教養，以及她天生的理智，都促使她做出最明智的選擇，在浪漫灑脫的詩人與穩重儒雅的建築學家之間，她一定要選擇腳踏實地的那個。
多年以後，林徽因也曾對自己的兒女說：“徐志摩當初愛的並不是真正的我，而是他用詩人的浪漫情緒想象出來的林徽因，而事實上我並不是那樣的人。”同時，她的理性也能使她能夠遊刃有餘地把握着距離的分寸，讓自己永遠理想的存活在詩人的夢裏。
徐志摩的愛情軼事，就在這一聲嘆息裏劃下了句點。林徽因順利地嫁給了樑思成，二人用心磨合，營造了一份經得起反覆推敲和多方考驗的感情，而徐志摩懷着無限悵惘之心，最終也“使君有婦”。
林徽因和樑思成的結合在當時可以說是新舊相兼，郎才女貌，門第相當。他們在婚前既篤於西方式的愛情生活，又遵從父母之命所結的秦晉之好。又因林長民是段祺瑞內閣中的司法總長，梁啓超作過熊希齡內閣的司法總長、段祺瑞內閣的財政總長，所以說是門當戶對。總之，是幾乎可以媲美李清照、趙明誠的最令人豔羨的美滿婚姻。《林徽因傳》裏則有一個非常貼切的比喻:“如果用樑思成和林徽因終生癡迷的古建築來比喻他倆的組合，那麼，樑思成就是堅實的基礎和樑柱，是宏大的結構和支撐;而林徽因則是那靈動的飛檐，精緻的雕刻，鏤空的門窗和美麗的闌額。他們是一個厚重堅實，一個輕盈靈動。他們的組合無可替代。”
除了樑思成的愛情，朋友們的友誼，林徽因還擁有來自“老金”(金嶽霖)的真誠情意。當樑林夫婦住在北京總布衚衕的時候，金嶽霖就住在後院，但另有旁門出入，平時走動得很勤快，就像一家人。1931年樑思成從外地回來，林徽因很沮喪地告訴他:“我苦惱極了，因爲我同時愛上了兩個人，不知道怎麼辦纔好?”樑思成非常震驚，然而經過一夜無眠翻來覆去的思想鬥爭後，第二天他告訴林徽因:“你是自由的，如果你選擇了老金，我祝願你們永遠幸福。”後來林將這些話轉述給金嶽霖，金嶽霖回答:“看來思成是真正愛你的，我不能傷害一個真正愛你的人，我應該退出。”從此他們再不提起這件事，三個人仍舊是好朋友，不但在學問上互相討論，有時樑思成和林徽因吵架，也是金嶽霖做仲裁，把他們糊塗不清楚的問題弄明白。金嶽霖再不動心，終生未娶，待林樑的兒女如己出。
這個故事很能說明三人之間情感的上乘品質。世間無數的情愛糾葛，若當事人都能這樣設身處地爲他人謀想，會省去多少麻煩和悲劇?事後三人心中全無芥蒂，金嶽霖仍是“太太的客廳”中的常客。。
樑思成說過:“林徽因是個很特別的人，她的才華是多方面的。不管是文學、藝術、建築乃至哲學她都有很深的修養。她能作爲一個嚴謹的科學工作者，和我一同到村野僻壤去調查古建築，測量平面爬樑上柱，做精確的分析比較;又能和徐志摩一起，用英語探討英國古典文學或我國新詩創作。她具有哲學家的思維和高度概括事物的能力。”
1955年4月1日，林徽因走完了她傳奇的一生，她的愛情故事也隨之結束。林徽因的遺體安葬在八寶山革命烈士公墓，整座墓體是由樑思成親手設計。 墓碑的下方有一塊獨特的漢白玉，漢白玉很是精美上面還有鐫刻着秀美的花圈，原是人民英雄紀念碑雕飾的一個臨摹樣品，也是象徵着林徽因的傑出貢獻。林徽因墓是按照中國傳統的風水來佈置的(坐北朝南)，整個墓身上面只有七個隸書大字：建築師林徽因墓，除此之外，林徽因墓上面再沒有別的字跡了。雖然林徽因墓上面並沒有多少關於林徽因的介紹，甚至幾乎是一座無字碑，但是並不影響後人前來觀光悼念的敬愛和哀思的虔誠之情。目前在北京八寶山革命公墓中，獨有林徽因墓前來觀光遊覽的人最多。
