主要成就
抑止稅監
撫淮期間，針對橫行一時的礦稅監問題，李三才連疏上奏，指出礦監稅使蒐括民脂民膏以供自己揮霍，結果弄得各地怨聲載道。並批評萬曆皇帝不理朝政。萬曆皇帝不予理睬，李三才再次上疏責備皇帝不理政事，不聽忠言。同時，李三才還訴諸行動。當時礦監稅使中最橫行的是陳增，深得萬曆皇帝的寵信，誰也不敢動他。鑑於此，李三才用計除去了陳增的得力助手程守訓，打擊了陳增的囂張氣焰。
治理淮河
李三才撫淮十三年，在當地很有政聲。他所轄鳳陽、淮揚一帶是連年發生災害的地區，李三才任淮撫前，萬曆元年(1573年)到萬曆二十七年間(1599年)史載有不下15次大災。李三才在職期間體恤民情，多次要求朝廷減免本地清糧，併發糧賑災。如萬曆三十六年(1608年)十二月上書題“江北災傷請乞酌量瀚恤”。爲徹底解決淮河水災，他致力於治河，並提出種種方案，這些方案對於治理淮河是極有成效的。
人物評價
《明史·列傳第一百二十》評：①三才才大而好用機權，善籠絡朝士。撫淮十三年，結交遍天下。性不能持廉，以故爲衆所毀。其後擊三才者，若邵輔忠、徐兆魁輩，鹹以附魏忠賢名麗逆案。而推轂三才，若顧憲成、鄒元標、趙南星、劉宗周，皆表表爲時名臣。故世以三才爲賢。
②贊曰：朋黨之成也，始於矜名，而成於惡異。名盛則附之者衆。附者衆，則不必皆賢而胥引之，樂其與己同也。名高則毀之者亦衆。毀者不必不賢而怒而斥之，惡其與己異也。同異之見岐於中，而附者毀者爭勝而不已，則黨日衆，而爲禍熾矣。魏允貞、王國、餘懋衡皆以卓犖閎偉之概，爲衆望所歸。李三才英遇豪俊，傾動士大夫，皆負重名。當世黨論之盛，數人者實爲之魁，則好同惡異之心勝也。《易》曰：“渙其羣，元吉。”知此者，其惟聖人乎!
個人作品
李三才有詩才，錢謙益的《列朝詩集小傳》中有他的傳，陳田的《明詩紀事》卷一一、朱彝尊的《明詩綜》卷五二都收有他的詩。李三才在任淮揚巡撫時的奏疏集《撫淮小草》於萬曆三十一年(1603年)出版，陳子龍等編的《皇明經世文編》卷四二一選錄了他的六篇奏稿。另外，據光緒五年(1879年)的《通州志》和《明詩綜》載，李三才還著有《雙鶴軒詩集》、《灼艾集》、《無自欺堂稿》、《誡恥錄》和《鷦鷯軒詩集》等，現均不存。
人物爭議
李三才是一個極有爭議的人物，集詆譭、讚譽於一身。各方從不同的政治立場出發，分成了兩派：浙黨、宣黨、楚黨等黨派肆意排擠攻擊李三才，而東林黨人則極力爲他辯護。
詆譭者以浙黨邵輔忠首發其難。他在萬曆三十七年(1609年)十二月上疏，說李三才“大奸似忠，大詐似直”，並列舉李三才“貪僞險橫”四大罪。御史徐兆魁緊接其後上書彈劾，指責李三才爲人反覆不定，翻雲覆雨，貪圖入閣追求浮名。即便在李三才去職家居也未能逃脫三黨對他的攻擊，萬曆四十二年(1614年)，御史劉廷元參李三才“盜用皇木，結交內傳起官”;御史劉光則說李三才“盜用皇木營建私宅。且與于玉立相勾結”，又說他“侵奪官廠爲自己的園苑”。緊接其後三黨大力攻擊李三才。
東林黨人則大力支持李三才。如工科給事中馬從龍，御史董兆舒、彭端吾，南京工科給事中金士衡等連章上書與三黨爭論，爲李三才辯雪。遠在無錫鄉居的顧憲成也非常關注，他致書內閣首輔葉向高，極力推薦李三才，說李三才清廉正直，是學識精粹純正且立場堅定的儒者，可與孔子相比。
